高放废物处置系统近场中溶质运移研究现状

发布网友 发布时间：2022-04-19 09:50

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热心网友 时间：2023-07-09 15:07

高放废物深地质处置系统的近场包括高放废物固化体、包装容器、工程回填材料，即处置库的工程屏障系统（Akira Ito et al.，2003）。在处置废物前，一般先将处置库中的地下水抽干、通风，以使处置库处于干燥状态下接受废物。当处置库封闭后，随着时间的推移，地下水终将重返处置库中，开始对工程屏障侵蚀、破坏，直至工程屏障最后完全崩解，这时废物固化体中的各种物质经地下水浸出，向近场释放并逐渐向远场迁移。

对于近场中的各种物理化学作用主要考虑其温度变化、流体流动、污染物运移、水合/水解现象、力学变形、物理-化学交换等（Akira Ito et al.，2003；G.Montes-H，2005；Mingliang Xie et al.，2006），但实际上，这些过程是相互作用、相互影响的，但要在同一数值模型中耦合前述所有的现象（即温度场（T）-渗流场（H）-应力场（M）-化学场（C）的耦合作用）是非常困难的（Hökmark et al.，1997；Poinssot et al.，1998；Gens et al.，2002；Collin et al.，2002）。因此人们倾向于对其进行分割，分别研究THM、HC、HT等的耦合作用（沈珍瑶，2000；Chin-Fu Tsang，2005）。

对于近场中的各种作用过程，许多学者进行了相关的实验研究和大量的数值模拟研究。在实验研究方面，Wieland E.et al.（1994）和 Cuevas et al.（1997）对膨润土中孔隙水的组分进行了研究，研究结果表明这些组分主要受控于膨润土中含量较少的活跃成分的分解或沉淀；M.García-Gutiérrez et al.（2001）对 FEBEX（Full-scale Engineered Barriers Experiment in Crystalline Host Rock）项目中所用的高压缩膨润土中溶质（如HTO、Se、Cs、Sr）迁移特性进行了扩散实验（Through-Diffusion experiments、In-Diffusion experiments）研究，得到了 HTO、Se、Cs、Sr 的分配系数（K_d）、扩散系数，并利用解析法和数值分析方法对这些实验结果进行了解释说明；Arto Muurien 与Jarmo Lehikoinen（1999）通过溶液-膨润土相互作用实验（solute-bentonite ineraciton experiment）对压缩膨润土（Volclay MX80：85%的钠/钙基蒙脱土、15%的辅助矿物）中的孔隙水化学特性进行了研究，实验结果表明膨润土中化学组分的变化取决于膨润土中的溶解组分以及从周围水中的离子，膨润土与孔隙水之间有离子交换作用，且外部溶液与孔隙水中的浓度强烈地依赖于膨润土与水分的比例关系（B/W，bentonite-to-water ratio）。

然而，这些实验所持续的时间与处置库安全所要求的时间相比而言太短了，因而更多的学者专注于数值模拟。David Savage（2002）利用 PRECIP（Noy，1998）模拟了膨润土与超碱性水之间的相互作用，模拟结果展示了矿物溶解和沉淀的复杂前锋以及其对温度、溶液组分、蒙脱石的溶解机制等的敏感性。Mingliang Xie et al.（2006）研究了部分饱和膨润土中的反应过程，研究结果表明孔隙水的化学特性取决于膨润土中易溶物质且孔隙度的变化受矿物的沉淀/溶解作用影响很小，而主要受膨润土的膨胀影响。G.Montes-H et al.（2005a，2005b）首先利用KIRMAT（Kinetic Reactions and Mass Transport）程序（Gérard et al.，1998）模拟了处置库条件下考虑化学元素在工程屏障中扩散的地球化学反应与阳离子交换等，结果表明在1万年以后与地下水相联系的工程屏障变化很大，而最重要的化学过程是阳离子交换、伊利石化、皂石化；其次通过饱和工程屏障中的体积平衡估算了其膨胀压力的变化；G.Montes-H等（2005c）模拟了在还原条件并假设在1000年中温度恒为100℃情况下，工程屏障中由于温度的上升、地质屏障中水的入侵等对工程屏障中化学变化和化学元素扩散的影响。Ian C.Bourg等（2006）引入概念模型，在该模型中将饱水膨润土的孔隙分为“大孔隙（macropore）”和“层间微小孔隙（interlayer nanopore）”，模拟了水示踪剂（HDO、HTO）在高压缩、饱水钠基-膨润土中的表面渗透系数变化情况，模拟结果表明相对表面渗透系数大小与蒙脱石干密度、孔隙网络几何特征和近蒙脱石表面水分子的较低移动性有关。对近场中的溶质运移问题进行模拟研究的还有Bradbury M.et al.（2003），P.Wersin（2004）、Michael O.et al.（2004）等。总之，经过几十年的实验与理论研究，从地下水与工程屏障的简单作用到多场耦合，对近场中的溶质运移问题已经取得了一些成果，但由于近场中溶质运移的复杂性，因而对近场中的各种溶质问题还有待进一步研究。

而国内由于起步比较晚，目前仅基于膨润土本身作为回填材料的一些特性进行了研究，如郁陈（2006）对膨润土的矿物组成和微观结构进行了一些研究；刘泉声（2002）、徐永福（2003）等则对膨润土的膨胀特性进行了研究；刘月妙等（2001）在分析膨润土矿物微观结构的基础上，对Sr-90、Cs-137、Pu-239的吸附性能进行了研究；而对于近场中各种耦合作用，则研究较少，仅沈珍瑶等（2000）提出了适合饱和与非饱和介质的剂量场-温度场-水势场-应力场的耦合模型；张玉军（2007a，2007b）根据实验资料，对一个核废物处置概念库近场的热（T）-水（H）-应力（M）-耦合（T-H-M耦合）过程进行了数值模拟；而对热（T）-水（H）-应力（M）-化学（C）-耦合（T-H-M-C-耦合）分析研究，国内则涉及很少。因此本书考虑在T-H-MC-耦合作用的情况下，分别针对盐水和淡水与回填材料的相互作用问题进行一些基础性的研究。